记者从中国科学技术大学获悉，该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、周仕明副教授研究团队，发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法，利用该方法研究人员成功制备出了34种单原子催化剂，覆盖了多种过渡金属和多种衬底。相关成果日前发表在《自然·通讯》上。
单原(yuan)子(zi)催化(hua)剂(ji)(ji)因(yin)为具有(you)(you)最大化(hua)的(de)(de)原(yuan)子(zi)利(li)用率和独特的(de)(de)电子(zi)结(jie)构，在(zai)(zai)水解、氧还(hai)原(yuan)、二氧化(hua)碳(tan)加氢、甲烷转化(hua)等化(hua)学反(fan)应中(zhong)受到了广泛关(guan)注。但(dan)目(mu)前合成(cheng)(cheng)单原(yuan)子(zi)催化(hua)剂(ji)(ji)的(de)(de)方(fang)法(fa)对单原(yuan)子(zi)和衬底都有(you)(you)比较高的(de)(de)要求,还(hai)不能实现在(zai)(zai)任何衬底上制(zhi)备(bei)任何的(de)(de)金属单原(yuan)子(zi)催化(hua)剂(ji)(ji)，因(yin)此，发展对衬底和金属无选(xuan)择性的(de)(de)普适(shi)性单原(yuan)子(zi)合成(cheng)(cheng)方(fang)法(fa)具有(you)(you)重要意义。
研(yan)究人员(yuan)在电(dian)化(hua)(hua)(hua)(hua)学(xue)三电(dian)极体(ti)系下进行电(dian)化(hua)(hua)(hua)(hua)学(xue)沉积，又(you)探究了(le)沉积条件对单(dan)原(yuan)(yuan)子(zi)形成的(de)影响，发(fa)现当(dang)金属的(de)负(fu)载量低(di)于(yu)(yu)某一(yi)限度时(shi)，可(ke)以获(huo)得(de)单(dan)原(yuan)(yuan)子(zi)；高于(yu)(yu)这一(yi)限度时(shi)则有(you)金属团簇或颗粒形成，这一(yi)变(bian)化(hua)(hua)(hua)(hua)类似于(yu)(yu)液相中(zhong)晶体(ti)生长中(zhong)的(de)成核过程。为了(le)证(zheng)明该方法的(de)普适性，研(yan)究人员(yuan)又(you)在氢氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)钴(gu)、硫化(hua)(hua)(hua)(hua)钼(mu)、氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)锰、氮掺杂的(de)碳等衬底上(shang)成功(gong)获(huo)得(de)覆盖3d、4d、5d金属的(de)单(dan)原(yuan)(yuan)子(zi)催化(hua)(hua)(hua)(hua)剂(ji)，并且对所制备的(de)单(dan)原(yuan)(yuan)子(zi)催化(hua)(hua)(hua)(hua)剂(ji)的(de)结(jie)构(gou)表征(zheng)后发(fa)现，阴极和阳极沉积获(huo)得(de)的(de)同一(yi)单(dan)原(yuan)(yuan)子(zi)催化(hua)(hua)(hua)(hua)剂(ji)具(ju)有(you)不同的(de)电(dian)子(zi)结(jie)构(gou)，这为其(qi)在不同催化(hua)(hua)(hua)(hua)反应中(zhong)的(de)应用提供(gong)了(le)可(ke)能。
实验结果表(biao)明(ming)，阴极沉积(ji)(ji)所(suo)得的一些催(cui)(cui)化剂在(zai)电(dian)(dian)(dian)催(cui)(cui)化析(xi)氢反应(ying)中(zhong)表(biao)现(xian)(xian)出了(le)优异(yi)的性(xing)(xing)能。同时，阳极沉积(ji)(ji)所(suo)得的一些催(cui)(cui)化剂在(zai)电(dian)(dian)(dian)催(cui)(cui)化析(xi)氧反应(ying)中(zhong)也表(biao)现(xian)(xian)出了(le)良好(hao)的性(xing)(xing)能。电(dian)(dian)(dian)化学测试表(biao)明(ming)，该系统仅需1.39 V的电(dian)(dian)(dian)势(shi)(shi)即可获得10 mA/cm2的全水(shui)解(jie)电(dian)(dian)(dian)流(liu)密度，突破了(le)在(zai)碱(jian)性(xing)(xing)电(dian)(dian)(dian)解(jie)质中(zhong)的最低电(dian)(dian)(dian)势(shi)(shi)记录。
该(gai)普适性(xing)方法不仅为单原子催(cui)化(hua)领域注(zhu)入了新的活力，而且(qie)为今后(hou)系统性(xing)研究催(cui)化(hua)剂结构和性(xing)能之间的关系提供了新的思路(lu)
